Herstellung von Graphenoxid

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 16448 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Aufkommende Schadstoffe und eine große Menge ungenutzter Farbstoffe aus der Textilindustrie verunreinigen die Gewässer. Diese Arbeit stellt einen skalierbaren Ansatz zur Reinigung von Wasser durch die Adsorption von Acid Green 25 (AG), Crystal Violet (CV) und Sulfamethoxazol (SMA) aus einer wässrigen Lösung durch mit Graphenoxid (GO) dotiertes modifiziertes Silica-Aerogel (GO-SA) vor. mit der Methode der überkritischen Flüssigkeitsabscheidung (SFD). Charakterisierung von GO-SA mittels Röntgenbeugung (XRD), Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie (FTIR), hochauflösender Rasterelektronenmikroskopie (HR-SEM), thermogravimetrischer Analyse (TGA) und Brunauer-Emmett-Teller (BET) Adsorptionsisothermen zeigten eine Verbesserung der Oberfläche des Adsorptionsmittels und seiner Textureigenschaften. Die in den meisten Versuchsläufen beobachteten hohen Entfernungsraten belegen die hervorragende Leistung des Adsorbens gegenüber den anionischen und kationischen Farbstoffen zusammen mit dem Antibiotikum. Die Adsorptionsisotherme und -kinetik zeigte, dass die Langmuir-Isotherme und kinetische Modelle pseudo-zweiter Ordnung die Adsorption erklären könnten. Das Adsorbens verfügt aufgrund der höheren Hydrophobizität, die mit dem hydrophoben Adsorbens interagiert, über eine höhere Adsorptionskapazität für SMA (67,07 mg g-1) als für CV (41,46 mg g-1) und AG (20,56 mg g-1). Die GO-SA entfernte AG, CV und SMA erfolgreich mit Entfernungsraten von 98,23 %, 98,71 % bzw. 94,46 %. Die Parameter wurden mittels Central Composite Design (RSM-CCD) optimiert. Das vorbereitete Aerogel zeigte eine hervorragende Wiederverwendbarkeit mit einer Entfernungseffizienz von > 85 % selbst nach 5 Zyklen. Diese Studie zeigt das Potenzial des GO-SA-Adsorptionsmittels bei der Textil- und anderen Abwasserreinigung.

Indien verfügt nur über 4 % der weltweiten Wasserressourcen, die hauptsächlich aus Seen, Flüssen und Teichen stammen, während es 18 % der Weltbevölkerung ernährt. Darüber hinaus erlebt Indien als Agrarland eine massive Urbanisierung, wobei die städtische Bevölkerung von 28 % im Jahr 2000 auf 34,9 % im Jahr 2020 ansteigt1. Trotz einer durchschnittlichen BIP-Wachstumsrate von 6 % und einer steigenden Lebenserwartung sind Indiens Pharma-, Automobil-, Chemie-, Petrochemie und andere verarbeitende Industrien sind mit schwerer Wasserknappheit konfrontiert2,3. Im Wasser auftretende Schadstoffe wie Industriechemikalien, Textilien, Arzneimittel, Krankenhausabfälle und Pestizide stellen eine erhebliche Gefahr für die Wasserqualität dar4,5,6. Diese Schadstoffe schädigen das Ökosystem und selbst Spuren bestimmter Chemikalien können erhebliche Auswirkungen haben7,8,9.

Der Bevölkerungszuwachs und die Urbanisierung haben zu einer raschen Nachfrage nach synthetischen Farbstoffen und einer Expansion der Textilindustrie geführt10. Es wird geschätzt, dass weltweit jährlich 7 × 105–1 × 106 Tonnen11,12 Farbstoffe produziert und in verschiedenen Branchen wie Textilien, Kunststoffen, Färbereien, Papier, Zellstoff, Farbfotografien, Kosmetika und anderen Industrieprodukten13,14 verwendet werden. 15,16. Allerdings sind die meisten dieser synthetischen Farbstoffe17 giftig, und das Abwasser aus dieser Industrie muss vor der Einleitung in Gewässer behandelt werden, um die Wasserverschmutzung zu verringern und lebende Organismen zu schützen18. Die Einleitung dieses kontaminierten Wassers stellt ein erhebliches Umweltrisiko dar19. Etwa 40–50 % der Farbstoffe werden während des Färbeprozesses als Abfall entsorgt, und etwa 15–20 % werden als Abwasser entsorgt, wodurch sich die Farbe des Wassers verändert und Schaum auf der Oberfläche von Gewässern entsteht. Dies ist eine weitere große Bedrohung für die Umwelt20. Darüber hinaus ist bekannt, dass die meisten künstlichen Farbstoffe endokrine Disruptoren, mutagen und krebserregend sind und die Gesundheit einer Vielzahl von Organismen beeinträchtigen können.

Auch die Anreicherung organischer Farbstoffe in Gewässern kann die Lichtdurchdringung behindern, was den natürlichen Prozess der Dekontamination und Photosynthese behindern kann21. Um organische Farbstoffe aus Gewässern zu entfernen, werden verschiedene Behandlungsmethoden und -kombinationen eingesetzt, wie z. B. Membranfiltration, Koagulation, Flockung, Ozonierung, fortgeschrittene Oxidation und biologische Prozesse. Einige dieser Methoden stehen jedoch vor erheblichen Herausforderungen, wie z. B. hohen Kapitalkosten und großen Mengen an Schlammanfall22.

Farbstoffe sind nicht die einzigen Schadstoffe in Abwasserströmen, die in natürliche Gewässer gelangen23; Pharmazeutische Moleküle tragen ebenfalls maßgeblich zur Wasserverschmutzung bei. Gängige Arzneimittelmoleküle wie Antibiotika, nichtsteroidale entzündungshemmende Arzneimittel, Fett-/Lipidregulatoren, Hormone und Psychopharmaka werden von Menschen und Tieren ausgeschieden und gelangen schließlich in Gewässer5,24. Beispielsweise werden Medikamente gegen verschiedene Infektionen in großen Mengen konsumiert und können in Gewässern nachgewiesen werden. Ein weiterer besorgniserregender Faktor ist die antimikrobielle Resistenz, die durch den starken Einsatz von Antibiotika bei Menschen und Nutztieren verschärft wird25. Sulfamethoxazol, eine häufig aus Antibiotika gewonnene Verbindung, kommt häufig in verschiedenen Gewässern vor26. Leider sind die bestehenden konventionellen Abwasserbehandlungsmethoden größtenteils nicht in der Lage, Spuren von Arzneimitteln im Wasser zu entfernen27. Um eine weitere Kontamination natürlicher Gewässer zu vermeiden, sind alternative Aufbereitungs- und Trennmethoden erforderlich28. Verschiedene Methoden wie fortgeschrittene Oxidationsprozesse (AOPs), Adsorption und Membranfiltration werden entwickelt und getestet, um hartnäckige Antibiotika zu entfernen29.

Aerogele können aus einer Vielzahl von Quellen hergestellt werden, darunter anorganische Materialien (wie Zirkonoxid, Titanoxid, Aluminiumoxid und Siliziumdioxid), künstliche Polymere30 (wie PVC und Formaldehyd), kohlenstoffbasierte Materialien31 (wie Kohlenstoff und Graphen), Polyimid und Polystyrol und Polyurethan32. Die Oberfläche dieser Aerogele kann durch überkritische Abscheidung (SFD) modifiziert werden, wobei überkritische Flüssigkeiten verwendet werden, die bei einer Temperatur und einem Druck oberhalb ihres kritischen Punktes gehalten werden. SFD bietet gegenüber herkömmlichen Abscheidungstechniken mehrere Vorteile, darunter die Abscheidung von Materialien bei einer niedrigeren Temperatur, eine geringere Umweltbelastung und eine Verbesserung der Filmqualität33,34. Infolgedessen hat SFD in verschiedenen Bereichen Anwendung gefunden, beispielsweise bei der Herstellung von Mikroelektronik, biomedizinischen Implantaten und Energiespeichergeräten35.

Mit Graphen dotierte modifizierte Silica-Aerogele (GO-SA) haben aufgrund ihrer porösen und leichten Beschaffenheit typischerweise eine große Oberfläche. Diese große Oberfläche ermöglicht eine größere Anzahl aktiver Stellen, die für die Adsorption zur Verfügung stehen, wodurch sie Schadstoffe effizienter aus dem Wasser entfernen können. Die einzigartige Struktur von GO-SA mit in die Silica-Matrix eingearbeiteten Graphenschichten erhöht deren Adsorptionskapazität36. Die zweidimensionale Struktur und die große Oberfläche von Graphen bieten zusätzliche Bindungsstellen für Schadstoffe, was zu einer verbesserten Adsorptionsleistung führt37,38,39,40,41. GO-SA weisen häufig eine schnelle Adsorptionskinetik auf, was bedeutet, dass sie Schadstoffe aus Wasser schnell adsorbieren können42,43. Dies kann von entscheidender Bedeutung sein, wenn eine schnelle Entfernung von Schadstoffen erforderlich ist, beispielsweise bei der Notfallwasseraufbereitung oder bei Umweltsanierungsmaßnahmen. GO-SA kann durch Modifizierung der Oberflächenchemie auf bestimmte Schadstoffe zugeschnitten werden44. Durch die Funktionalisierung der Aerogeloberfläche kann deren Selektivität für Schadstoffe verbessert werden, was sie zu einer vielseitigen Option für die Lösung verschiedener Wasserqualitätsprobleme macht. GO-SA kann mehrfach regeneriert und wiederverwendet werden, wodurch Abfall und Betriebskosten reduziert werden. Regenerationsmethoden umfassen typischerweise die Desorption der adsorbierten Verunreinigungen aus dem Aerogel und die Wiederherstellung seiner Adsorptionskapazität45,46.

Im Vergleich zu einigen anderen Adsorbentien kann GO-SA als umweltfreundlich angesehen werden47,48. Sie werden häufig mit umweltfreundlichen Sol-Gel-Methoden hergestellt und können mit relativ geringem Energieaufwand synthetisiert werden. Darüber hinaus verringert ihre Wiederverwendbarkeit die Notwendigkeit einer häufigen Entsorgung. GO-SA kann eine Resistenz gegen Verschmutzung aufweisen, was bedeutet, dass sie Schadstoffe weiterhin wirksam adsorbieren können, selbst wenn sie komplexen Wassermatrizen mit einem hohen Anteil an organischer Substanz oder anderen störenden Substanzen ausgesetzt sind36. Die Synthese von GO-SA kann für größere Wasseraufbereitungsanwendungen skaliert werden. Durch diese Skalierbarkeit eignen sie sich sowohl für kleine als auch große Wasseraufbereitungsprojekte.

Diese Studie dotiert ein modifiziertes superhydrophobes Aerogel mit Graphenoxid (GO) unter Verwendung von SFD, um Sulfamethoxazol (SMA), Säuregrün 25 und Kristallviolett zu entfernen. Diese wasserlöslichen Schadstoffe landen oft im häuslichen Abwasser und tragen maßgeblich zur Wasserverschmutzung bei49,50. Das Aerogel wurde mithilfe verschiedener Techniken wie XRD, FTIR, SEM, TGA und BET charakterisiert, um seine Eigenschaften vor und nach der Verwendung besser zu verstehen. Die Wirkung mehrerer Parameter, einschließlich der Adsorptionsmitteldosis, der Kontaktzeit, des pH-Werts der Lösung und der anfänglichen Farbstoffkonzentration, wurde auf die Entfernungseffizienz bestimmt. Um das experimentelle System zu optimieren, wurde die Response-Surface-Methodik (RSM), die auf zentralen Verbunddesigns (CCD) basiert, als operative statistische und mathematische Methode verwendet, um die Wirksamkeit verschiedener gleichzeitig bewerteter Parameter zu ermitteln22,39,41,49,51. Mithilfe der Prozessoptimierung wurde dann die optimale Kombination von Eingabevariablen ermittelt, die zu der maximalen oder minimalen Reaktion führt. Die Neuheit dieser Studie liegt in ihrem innovativen Ansatz zur Bekämpfung der Wasserverschmutzung, die durch einen neu auftretenden Schadstoff aus der Textilindustrie und pharmazeutischen Abfällen verursacht wird. Durch die Einführung einer skalierbaren Reinigungsmethode unter Verwendung von (GO-SA) mit einer überkritischen Abscheidungsmethode hat diese Studie die einzigartigen Eigenschaften dieses modifizierten Materials genutzt, um bemerkenswerte Effizienzen bei der Entfernung von Verunreinigungen zu erzielen. Die synergistischen Effekte von Graphenoxid und Silica-Aerogel im Adsorptionsprozess haben nicht nur die Adsorptionskapazität deutlich verbessert. Die außergewöhnliche Wiederverwendbarkeit des GO-SA-Adsorptionsmittels unterstreicht seine Praktikabilität und Nachhaltigkeit für die Abwasserreinigung zusätzlich. Diese Studie präsentiert eine hochmoderne und hochwirksame Lösung mit weitreichenden Auswirkungen auf die Bewältigung komplexer Herausforderungen der Wasserverschmutzung in verschiedenen Industrie- und Umweltkontexten.

Indogas lieferte CO2 (Reinheit > 99,999 %). Die Farbstoffe Acid Green 25, Crystal Violet, Graphitpulver und Monokaliumphosphat wurden von Sigma-Aldrich bezogen. Silica, [(Trimethylsilyl)oxy]-modifiziertes Aerogel wurde von Cabot (Riga LV-1039, Lettland) bezogen, Sulfamethoxazol (SMA) 98 % stammte von TCI Japan. Merck lieferte Essigsäure. Absolutes Ethanol wurde von Honeywell geliefert und Thermo Fisher Scientific lieferte absolutes Methanol. Acetonitril und Aceton in analytischer Qualität wurden von Spectrochem bereitgestellt. Alle Reagenzien wurden ohne weitere Behandlung/Reinigung verwendet. Die Aerogeloberfläche wurde mit Graphenoxid durch die Technik der überkritischen Abscheidung modifiziert. Die Eigenschaften der verwendeten Schadstoffe sind in Tabelle S1 der Zusatzinformationen aufgeführt.

Zur Dotierung von GO mit der überkritischen Methode wurden speziell angefertigte SS-316-Hochdruckreaktoren verwendet, wie in Abb. 1 dargestellt. Der Reaktor ist mit kreisförmigen Quarzfenstern zur visuellen Beobachtung und einem Magnetrührer am Boden des Reaktors zum Mischen ausgestattet Inhalt und einen Kühlmantel, der eine Ethylenglykol/Wasser-Mischung von einem externen Kühl- und Heizzirkulator (Siskin Profichill RCC1200-ST40) zirkulieren lässt, um die Temperatur des Reaktors zu regulieren. Der Druck im Reaktor wurde mit einem Baumer-Druckwandler und einem analogen Manometer gemessen, während die Temperatur mit einem RTD-Thermoelement gemessen wurde. Beide Instrumente waren an ein Datenerfassungssystem (DAQ) (Hersteller: PPI, Mumbai, Indien) angeschlossen, das mit einem Computer verbunden war, der mithilfe der Software „ProLog“ jede Sekunde die Druck- und Temperaturwerte aufzeichnete und anzeigte.

(a) Schematischer Versuchsaufbau für den Hochdruck-CO2-Reaktor (b) Echtzeitbild des Versuchsaufbaus für den Hochdruck-CO2-Reaktor.

Graphenoxid (GO) wurde mit einer modifizierten Hummer-Methode aus Graphitpulver hergestellt, wie Qana et al.52 beschrieben. In einem typischen Experiment wurden 100 mg GO in 10 ml Ethanol gelöst und in einen Reaktor mit Magnetrührer gegeben. Ungefähr 1 g modifiziertes Silica-Aerogel wurde in einen Netzeimer gegeben und in den Reaktor gegeben, um direkten Kontakt mit GO zu vermeiden. Der Reaktor wurde verschlossen und mit CO2 bei 10 °C gefüllt, wobei ein Druck von 6 MPa erreicht wurde. Anschließend wurde die Temperatur auf 80 °C erhöht, der Druck auf 15 MPa erhöht (was aufgrund der überkritischen Phase des Lösungsmittels möglich ist) und 6 Stunden lang unter Rühren gehalten. Nach 6 h wurde der Reaktor langsam entspannt (45 min). Das erhaltene GO-dotierte modifizierte Silica-Aerogel wurde mit Ethanol gewaschen und 12 Stunden lang bei 60 °C luftgetrocknet.

GO-dotiertes modifiziertes Silica-Aerogel wurde aktiviert, indem 1 g des körnigen Aerogels in einen Scheidetrichter gegeben und 10 ml reines Ethanol hinzugefügt wurden37. Nach dem Eluieren des Ethanols wurden 20 ml Milli-Q-Wasser zugegeben, um das aktivierte Aerogel zu spülen und restliches Ethanol zu entfernen. Danach wurde dieses aktivierte Aerogel als GO-SA bezeichnet. Die Adsorption von Schadstoffen wurde mit GO-SA untersucht und der Prozentsatz der entfernten Schadstoffe wurde mit Gl. berechnet. (1).

Alle Wasserreinigungsstudien wurden in einem 250-ml-Becherglas durchgeführt, das mit 100 ml Lösung gefüllt war, wie in Abb. 2a für Chargenstudien dargestellt. Lösungen mit verschiedenen Verunreinigungen wurden in Milli-Q-Wasser in der erforderlichen Konzentration hergestellt, um dem RSM-Design zu entsprechen. Batch-Adsorptionsstudien wurden in einem Kolben und einem Becherglas mit Magnetrührer durchgeführt, wobei eine voreingestellte Menge Adsorptionsmittel und eine gewünschte Konzentration an Verunreinigungen verwendet wurden. Für kinetische Studien betrug die Aerogeldosis 12,5 g L−1 bei einer Schadstoffkonzentration von 70 mg L−1. Die Probenahme erfolgte in regelmäßigen Abständen (0, 2, 4, 6, 8, 10, 13, 16, 19, 22, 25, 30, 35 und 40 Minuten), um die Konzentrationen der Verunreinigungen in der Mutterlauge zu messen. Zur Untersuchung der Isotherme wurde die Anfangskonzentration der Schadstofflösung zwischen 10 und 100 mg L−1 variiert. Die Entfernungseffizienz wurde in einer Studie im Semi-Batch-Maßstab weiter getestet, wie in Abb. 2b gezeigt, mit einer kontrollierten Durchflussrate durch eine gepackte Aerogelsäule. Ein kontinuierlicher Prozess zur Entfernung entstehender Verunreinigungen und ein leicht skalierbarer Prozess unter Verwendung eines mit Aerogel gefüllten Reaktors wurden anhand eines in Abb. 2c gezeigten Versuchsaufbaus untersucht.

Versuchsaufbau (a) Batch-Experimente (b) Semi-Batch-Experimente mit Aerogel-gepackter Säule und kontrolliertem Fluss aufgrund der Schwerkraft (c) kontinuierlicher Reaktor, gefüllt mit Aerogelen.

Die in dieser Studie verwendeten Farbstoffe Säuregrün (AG) und Kristallviolett (CV) wurden mittels UV-Vis-Spektroskopie (Jasco Model-V 730) quantitativ analysiert. Die UV-Vis-Spektren der von GO-SA adsorbierten wässrigen CV- und AG-Lösung sind in Abb. 3a und b dargestellt. Die pharmazeutischen Verunreinigungen Sulfamethoxazol (SMA) wurden mithilfe einer HPLC (Shimadzu SPD-M20A) quantifiziert, die mit einer HiQ Sil C18HS-Säule (250 × 4,6 mm) und einem PDA-UV-Detektor ausgestattet war. Für die HPLC-Analyse wurde eine mobile Phase aus Phosphatpuffer (A) und Acetonitril (B) verwendet. In einer typischen Analyse ließ man die mobile Phase, bestehend aus 90 % (A) und 10 % (B), 1,5 Minuten lang mit einer Flussrate von 0,8 ml/min fließen. Anschließend wurde ein Gradient über 12 Minuten für die Zusammensetzung der mobilen Phase von 5 % (A) und 95 % (B) eingestellt, der 10 Minuten lang gehalten wurde. Die PDA-UV-Absorption wurde zu Quantifizierungszwecken auf 254 nm eingestellt. Das HPLC-Chromatogramm der von GO-SA adsorbierten wässrigen SMA-Lösung ist in Abb. 3c dargestellt. Alle Experimente wurden dreifach durchgeführt, um sicherzustellen, dass experimentelle Fehler minimiert wurden.

(a) UV-Vis-Spektren von wässrigen CV-Lösungen, die von GO-SA adsorbiert wurden, (b) UV-Vis-Spektren von wässrigen AG-Lösungen, die von GO-SA adsorbiert wurden, (c) HPLC-Chromatogramm von wässrigen SMA-Lösungen, die von GO-SA adsorbiert wurden.

Die Versuchsbedingungen für die Wiederverwendbarkeitsstudie waren für alle Kontaminanten dieselben wie für die Kinetikstudie. Das GO-SA-Adsorptionsmittel wurde nach jedem Experiment durch Waschen des gebrauchten Aerogels mit verschiedenen Eluenten und Ethanol regeneriert. Dieser Vorgang wurde dreimal wiederholt, gefolgt von drei Wäschen mit Wasser, um eine vollständige Entfernung aller adsorbierten Verunreinigungen sicherzustellen. Anschließend wurde das Aerogel 4 Stunden lang bei 60 °C getrocknet. Das regenerierte und getrocknete Aerogel wurde in nachfolgenden Experimenten erneut verwendet, um seine Wiederverwendbarkeitseffizienz zu untersuchen. Jede Aerogelprobe wurde fünfmal wiederverwendet, um die Abnahme der Trenneffizienz zu bestimmen.

Zunächst wurden die Auswirkungen von pH-Wert, Kontaktzeit, Adsorptionsmitteldosis und Schadstoffkonzentration mithilfe des RSM-Versuchsdesigns untersucht. Diese Variablen wurden in den Bereichen pH 4–9, Kontaktzeit 15–40 Minuten, Adsorptionsmitteldosis 5–12,5 g L−1 und Kontaminationskonzentration 25–70 mg L−1 variiert. Die Experimente wurden in 100-ml-Chargen durchgeführt, wobei die Dosen je nach den spezifischen Bedingungen zwischen 0,5 und 1,25 g lagen. Nach der Bestimmung der optimierten Faktoren durch die von RSM entwickelten Experimente wurden Kinetik- und Isothermenstudien unter Verwendung der maximalen Schadstoffkonzentration, der Kontaktzeit, der Adsorptionsmitteldosis und des optimalen pH-Werts durchgeführt.

Zur Durchführung der Kinetikstudie wurden 1,25 g GO-SA zu 70 ppm Verunreinigungen (pH 6,5–7) in einem Orbitalschüttler bei 90–100 U/min und Raumtemperatur hinzugefügt, um Stoffübergangswiderstände zu minimieren und schneller ein Gleichgewicht zu erreichen. Zur Quantifizierung mittels UV-Vis und HPLC wurden in regelmäßigen Abständen von 2 Minuten Proben entnommen. Zur Durchführung der Isothermenstudie wurden 1,25 g GO-SA in einen Kolben mit 70 ppm Verunreinigungen gegeben und 40 Minuten lang bei 90–100 U/min und Raumtemperatur in einen Orbitalschüttler gegeben. Die Konzentration der auf dem Aerogel adsorbierten Schadstoffe wurde mithilfe von Gl. bestimmt. (2).

Im Gleichgewicht wird die Menge der am Adsorbens adsorbierten Schadstoffe durch Qe (mg L−1) dargestellt. Die anfängliche Konzentration des Schadstoffs in der Lösung beträgt C0 (mg L−1) und seine Konzentration nach der Adsorption beträgt Ce (mg L−1). Die Menge des verwendeten Adsorbens beträgt m (g) und das Volumen der Lösung beträgt v (L). Verschiedene Isothermen wie Langmuir-Adsorption, Freundlich-Adsorption, Pseudo-Adsorption erster Ordnung und Pseudo-Adsorption zweiter Ordnung wurden verwendet, um die beste Anpassung zu ermitteln und das Adsorptionsmuster der Kontaminanten auf GO-SA zu bewerten.

Die Langmuir-Adsorptionsisotherme basiert auf mehreren Annahmen: (i) Die Oberfläche des Adsorptionsmittels ist homogen, was bedeutet, dass alle Bindungspositionen praktisch gleich sind53,54,55. (ii) adsorbierte Moleküle interagieren nicht miteinander, (iii) der Adsorptionsprozess ist über die gesamte experimentelle Zeitskala hinweg derselbe und (iv) bei maximaler Adsorption war nur eine Monoschicht von Verunreinigungen auf der Oberfläche zu sehen. Die Langmuir-Isotherme wird als Gl. geschrieben. (3):

wobei \({C}_{e}\) (mg L−1) die Schadstoffkonzentration im Gleichgewicht ist, \({q}_{e}\) (mg g−1) die im Gleichgewicht auf GO-SA adsorbierten Schadstoffe sind , \({q}_{m}\) (mg g−1) sind die maximalen auf GO-SA adsorbierten Schadstoffe, \({k}_{L}\) (L mg−1) ist die Langmuir-Konstante und \ ({C}_{0}\) Anfangskonzentration. Die Langmuir-Isotherme ist mit einer Beziehung verbunden, die als Trennfaktor RL bezeichnet wird und als Gl. (4), was auf die Art der Adsorption schließen lässt, ob sie günstig (\(0{

Die Freundlich-Adsorptionsisotherme gilt sowohl für die Adsorption mehrschichtiger als auch heterogener Moleküle. Es vermittelt ein Verständnis, das die Oberflächenheterogenität sowie die Exponentialfunktion des aktiven Zentrums und seiner Bindungsenergie beschreibt32,36,56. Die Freundlich-Isotherme wird als Gl. geschrieben. (5):

wobei \({k}_{F}\) die Isothermenkonstante und \(n\) die Freundlich-Konstante ist, die mit dem geförderten Adsorptionsgrad zusammenhängt. Wenn der Wert von \(n\) zwischen 1 und 10 liegt, ist die Adsorption vorteilhaft.

Die Temkin-Adsorptionsisotherme setzt Adsorbat und Adsorbens in Beziehung, wobei der sehr große und niedrige Konzentrationswert übersehen wird. Dieses Modell übernimmt die Temperatur als Funktion, bei der die Molekülschicht im Vergleich zum Logarithmus linear abnimmt54,57. Die Temkin-Isotherme kann als Gleichung geschrieben werden. (6):

Dabei ist \({A}_{T}\) die Gleichgewichts-Temkin-Isothermenkonstante, \({b}_{t}\) die Temkin-Isothermenkonstante und T die Temperatur.

Das kinetische Modell pseudo-erster Ordnung basiert auf der Hypothese, dass die Variationsrate der Schadstoffaufnahme mit der Zeit proportional zum Unterschied in der Sättigungskonzentration und der Menge der Schadstoffaufnahme mit der Zeit ist, was üblicherweise im Anfangsstadium einer Adsorption relevant ist Prozess58. Es wird als Gl. geschrieben. (7):

wobei \({q}_{e}\) und \({q}_{t}\) die pro Masse Adsorbens (mg g−1) im Gleichgewicht bzw. zu jedem Zeitpunkt adsorbierten Schadstoffe sind und \({ k}_{1}\) ist die Geschwindigkeitskonstante der Adsorption erster Ordnung.

Das kinetische Modell pseudo-zweiter Ordnung sagt das Verhalten über das gesamte Adsorptionsspektrum voraus und basiert auf der Annahme, dass die geschwindigkeitsbestimmende Phase die Chemisorption ist. In diesem Fall wird die Adsorptionsrate durch die Adsorptionskapazität und nicht durch die Adsorbatkonzentration bestimmt38,59. Es wird als Gl. geschrieben. (8):

Dabei ist \({k}_{2}\) die Geschwindigkeitskonstante, \({q}_{t}\) (mg g−1) die Adsorptionskapazität zu jedem Zeitpunkt t.

Das kinetische Modell der Intrapartikeldiffusion geht davon aus, dass die Filmdiffusion keine Rolle spielt und die Adsorption nur auf die Diffusion von Intrapartikeln zurückzuführen ist49,51. Das Intrapartikel-Diffusionsmodell wird als Gl. geschrieben. (9):

Die Parameter für die Thermodynamik der Adsorptionsisotherme können aus temperaturabhängigen Isothermen aus Gl. (10)–(12):

Die Pulver-Röntgenbeugung (PXRD) wurde unter Befolgung des Braggschen Beugungsgesetzes unter Verwendung von RIGAKU mit Modell SUPERMINI FLEX 6G BENCHTOP-Anlagen aus Japan durchgeführt, die am IIT Madras, Indien, installiert wurden. Es wurden Hochgeschwindigkeits-Siliziumstreifendetektoren des Typs Cu-Detektor D/tex ultra 2 verwendet, die 2θ-Bereiche von – 3° bis + 145° abdecken, und die Scangeschwindigkeit lag im Bereich von 0,01 bis 100° pro Minute. Die funktionellen Gruppen organischer und anorganischer Verbindungen im Aerogel wurden mit dem IC-Agilent Cary 630 FTIR-Analysator aus Indien identifiziert, der Teil der Einrichtungen am IIT Madras, Indien, ist. Das verwendete Spektrometer war ein ATR-FTIR, das im Bereich von 650–4000 cm−1 arbeitete. Mit einem Brunauer-Emmett-Teller-Analysator (BET) wurde eine Oberflächencharakterisierungsstudie durchgeführt, um das Porenvolumen, die spezifische Oberfläche und den Porenradius des Adsorbens zu bestimmen. Diese Studie umfasste eine Untersuchung der Niederdruck-N2-Adsorptions-Desorptions-Isothermen im Druckbereich von 0 bis 1 bar und wurde mit JWGB Micro 122W-Anlagen aus China durchgeführt, die auch am IIT Madras, Indien, installiert wurden. Die Badtemperatur wurde während der Studie bei 77 K gehalten. Eine Morphologiestudie wurde mit Hitachi S-4800, einem HR-SEM-Gerät aus Japan, erhältlich am IIT Madras, Indien, durchgeführt. Zur Analyse der chemischen Zusammensetzung des Aerogels wurde mit derselben Anlage energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDX) eingesetzt. Schließlich wurde eine thermogravimetrische Analyse (TGA) zur Bestimmung der thermischen Stabilität des Aerogels mit einem TGA-Analysator SDT-Q600 Modell von TA durchgeführt, der Teil der Einrichtungen am IIT Madras, Indien, ist und aus den USA stammt.

Zur Optimierung und Validierung der Parameter wurde das Statistiktool Minitab verwendet. Es wurde ein RSM-Design (Response Surface Methodology60) in Form eines Central Composite Design (CCD) verwendet28,49,51,61,62. Die für die untersuchte Adsorptionsstudie wesentlichen Variablen waren der pH-Wert der Lösung, die Schadstoffkonzentration, die Adsorptionsmitteldosis und die Kontaktzeit, die in randomisierten Studien zu CCD als unabhängige Faktoren angesehen wurden. Der gewählte Schadstoffbereich in einem typischen Szenario war eine Schadstoffkonzentration von 25–70 mg L−1, ein pH-Wert der Lösung von 4 bis 9, eine Kontaktzeit von 15–40 Minuten (basierend auf Versuchsexperimenten) und eine Adsorptionsmitteldosis von 5–12,5 g L−1. Die experimentelle Laufzahl wurde im CCD-Modell unter Verwendung von Gl. berechnet. (13).

In dieser Gleichung ist N die experimentelle Laufnummer, k die Anzahl der Faktoren und \(x\) o die Mittelpunktnummer; Die Mittelpunkte werden zur Schätzung des reinen Fehlers für den Test auf fehlende Anpassung verwendet. Daher wurde festgestellt, dass die experimentelle Laufnummer 31 (\(k=4, {x}_{0}=7)\) beträgt. Die Einschränkungen wurden wie in Gleichung gezeigt impliziert. (14) wobei \({X}_{i}\) aus \({X}_{0}\) dem Mittelpunkt mit \(\delta X\) Schrittänderung erhalten wird.

Die Wechselwirkung zwischen den abhängigen (Entfernungseffizienz für jeden Schadstoff einzeln) und den unabhängigen Variablen wurde mithilfe der Polynomreaktionsgleichung zweiter Ordnung untersucht, da die Daten in der Nähe der Optimierung nichtlinear sind. Eine Polynomnäherung zweiter Ordnung des Ausdrucks experimenteller Ergebnisse wurde ebenfalls verwendet, um die unabhängigen und abhängigen Variablen (Entfernungseffizienz) zu verknüpfen, wie in Gleichung (1) gezeigt. (15)

wobei \(y\) die Antwort ist, \({\beta }_{0}\) eine Modellkonstante ist, \({\beta }_{i}\) der lineare Koeffizient ist, \({\beta }_ {ii}\) ist der quadratische Koeffizient, \({\beta }_{ij}\) ist der Interaktionskoeffizient, \({x}_{i}\) und \({x}_{j}\) sind die unabhängigen Variablen (Kontaktzeit, Schadstoffkonzentration, Adsorptionsmitteldosis und pH), \(k\) ist die Anzahl der unabhängigen Variablen und \(\varepsilon \) ist der Restterm. Die Koeffizienten des Modells wurden mithilfe der Methode der kleinsten Quadrate des Minitab-Pakets berechnet. ANOVA ist eine statistische Technik zum Testen der Beziehung zwischen kategorialen und numerischen Variablen. Der Test generiert den P-Wert, um sicherzustellen, dass die Daten signifikant sind. Die Varianzanalyse (ANOVA) wurde durchgeführt, um die Signifikanz und Angemessenheit des Experiments zu testen. Die erhaltenen Ergebnisse erhielten einen sehr hohen F-Wert (viel größer als eins) und einen sehr niedrigen Wahrscheinlichkeitswert, was darauf hinweist, dass das erhaltene Modell hochsignifikant war . Darüber hinaus verifizierte das Bestimmtheitsmaß R2 die Passung des Modells. Die ANOVA-Analyse (p < 0,05) verifizierte das faktorielle Modell und ein vereinfachtes Modell wurde durch Löschen der nicht signifikanten Variablen generiert. Die Signifikanz der Regressionskoeffizienten wurde anhand eines Halbnormal- und eines Pareto-Diagramms bestimmt. Es wurde die beste Bedingung für die maximale prozentuale Entfernung von Schadstoffen ermittelt.

Die XRD-Analyse von GO-SA zeigte einen breiten Peak bei 2θ zwischen 20 und 25 Grad, der mit der (101)-Ebene der amorphen Siliciumdioxid-Kristallstruktur zusammenhängt. Graphenoxid weist typischerweise einen Peak bei einem 2θ-Wert von etwa 10°–12° auf, der der (001)-Ebene der Kristallstruktur entspricht. Dieser Peak spiegelt den Zwischenschichtabstand des Graphenoxids wider, der aufgrund der Anwesenheit von funktionellen Sauerstoffgruppen größer ist als der von reinem Graphit, wie in Abb. 4a dargestellt. Diese Peaks zeigen die dominante Phase des Aerogels an. Die in Abb. 4b dargestellte FTIR-Analyse ergab mehrere Peaks. Für GO-SA war ein breiter Peak bei etwa 1100–1200 cm−1 mit der Si-O-Si-Streckschwingung des Siliciumdioxidnetzwerks verbunden, während ein Peak bei etwa 800–900 cm−1 mit der Biegeschwingung von Si verbunden war –O–Si63,64.

(a) XRD-Diffraktogramm von GO-SA, GO und modifiziertem Silica-Aerogel, das die amorphe Natur des Aerogels zeigt, (b) FTIR-Transmissionsspektren für GO-SA, GO und modifiziertes Silica, (c) BET, N2-Adsorptions- und Desorptionsisotherme und BJH-Plot.

Ein Peak bei 1624 cm−1 zeigte das Vorhandensein von Kohlenstoffverunreinigungen im Aerogel an. Ein Peak bei 2966 cm−1 deutete auch auf das Vorhandensein der CH-Gruppe von Alkanen hin37. Für GO war ein breiter Peak bei etwa 3200–3400 cm-1 mit den O-H-Streckschwingungen der Hydroxylgruppen verbunden, während Peaks bei etwa 1700–1750 cm-1 und 1050–1250 cm-1 mit der C-Gruppe verbunden waren =O-Streckschwingungen der Carboxyl- bzw. Carbonylgruppen.

Abbildung 4c zeigt die Porosität und Oberfläche des GO-SA-Aerogels, bestimmt durch BET-N2-Adsorptions- und -Desorptionsisothermen36. Die gemessene Oberfläche, das Porenvolumen und die durchschnittliche Porengröße betrugen 746,24 m2 g−1, 2,814 cm3 g−1 bzw. 29,48 nm. GO-SA-Aerogel ist mesoporös, wie im HR-SEM-Bild zu sehen ist, das ungleichmäßige Poren in Abb. 5a und b zeigt. Die Desorption auf mesoporösem Aerogel wurde durch die Kondensation des Gases durch langsame Extraktion verursacht64. Die Isotherme des GO-SA-Aerogels in Abb. 4c zeigt die Hystereseschleife Typ H3; Keine einschränkende Adsorption, selbst bei hohem P/P0. Man könnte sagen, dass eine lockere Ansammlung von Partikeln zu porenähnlichen Schlitzen führt, die in Form und Größe ungleichmäßig sind28. Das Adsorptionsdiagramm zeigt eine Hystereseschleife im Hochdruckbereich (nahe P/P0 > 0,6), obwohl die Desorptionslinie im Niederdruckbereich (P/P0 < 0,4) vollständig überlappt. Dies deutet darauf hin, dass die Poren vom Typ einer Tintenflasche sind und große Porengrößen aufweisen, da die Hysterese bei vergleichsweise höheren Drücken auftrat65. Das Vorhandensein markanter Mesoporen in der Aerogelstruktur wurde durch die äußerst geringen Mengen an adsorbiertem Stickstoff (< 100 cm3/g) bei relativ niedrigen Drücken (P/P0 > 0,2) gezeigt. Man könnte sagen, dass die Adsorptionskapazität mikroporöser Aerogele größer war als die mesoporöser Aerogele. Darüber hinaus zeigte die verbesserte Absorption in einem relativ hohen Druckbereich (P/P0) (voraussichtlich 1,0) das Vorhandensein größerer Mesoporen. Die mit der BJH-Methode erhaltene Porengrößenverteilung ist ebenfalls in Abb. 4c dargestellt. das BJH-Modell wurde verwendet, um die Mesoporengrößenverteilung anhand von N2-Adsorptionsdaten zu berechnen; Die Grafik zwischen Porengröße und Porenvolumen zeigt den höchsten Peak bei 29 nm, dem häufigsten Durchmesser. Basierend auf der Kelvin-Gleichung verbindet das BJH-Modell43 die Änderungen des adsorbierten/desorbierten Volumens bei einem gegebenen Druck mit dem Porenradius, der sich bei demselben Druck füllt/entleert. Es wird angenommen, dass die Poren zylindrisch sind, wobei der Kelvin-Radius dem Mesoporenradius minus der Dicke der adsorbierten Schicht entspricht.

(a) Eine Rasterelektronenmikroskopaufnahme mit hoher Auflösung hat die Oberflächeneigenschaften von GO-SA offenbart und seine Porosität und Rauheit gezeigt. (b) Ein hochauflösendes Rasterelektronenmikroskopbild zeigt eine Graphenoxidschicht, die die Oberfläche eines Aerogels umgibt.

Das HR-SEM-Bild Abb. 5a und b charakterisiert die Oberflächenmorphologie des GO-SA-Aerogels, das ausgeprägte Partikel, eine raue Oberfläche und eine verschiedene poröse Struktur aufwies, wobei GO auf der Oberfläche lag. Aufgrund der porösen Struktur war es wahrscheinlicher, dass die Schadstoffmoleküle auf der GO-SA-Aerogeloberfläche adsorbiert wurden, indem sie aufgrund der elektrostatischen Anziehung eingefangen wurden. Darüber hinaus zeigt EDX in Abb. S1a und b der ergänzenden Informationsmessungen von GO-SA-Aerogel die Ausbreitung von Komponenten auf der Materialoberfläche. Gemäß der energiedispersiven Röntgenmikroskopaufnahme bestand der Großteil des GO-SA-Aerogels aus Al-, Si-, C- und O-Verbindungen, die für die Adsorption verschiedener Schadstoffe aus Abwasser geeignet waren. Neben den meisten Elementen waren aufgrund des Sputterns und der Wafer Spuren von Au und Mg vorhanden.

Insgesamt wurden 31 Tests gemäß dem CCD-Modell durchgeführt, um den Prozentsatz der Entfernung von Verunreinigungen aus synthetisierten Proben zu optimieren. Vier verschiedene Variablen – Adsorptionsmitteldosis (AD), Kontaktzeit (CT), pH-Wert und Schadstoffkonzentration (CC) – wurden getestet, und die Ergebnisse sind in der Zusatzinformationstabelle S2 aufgeführt. Das prozentuale Normaldiagramm und das Pareto-Diagramm zeigten, dass die Adsorptionsmitteldosis (AD) und die Kontaktzeit (CT) den größten Einfluss auf die Entfernungseffizienz von Verunreinigungen hatten, da ihr standardisierter Effekt größer als 20 war und damit höher war als alle anderen Faktoren in Abb. S2 mit Zusatzinformationen. Die ANOVA-Modellierung unter Verwendung experimenteller Daten ergab einen Modell-F-Wert in Tabelle 1, was darauf hinweist, dass das Modell signifikant ist und AD, CT, pH und BC wichtige Modellbegriffe sind. Der F-Wert der fehlenden Anpassung in Tabelle 1 zeigte, dass die fehlende Anpassung im Vergleich zum reinen Fehler unbedeutend war, da die Ergebnisse einen sehr hohen F-Wert (viel größer als eins) und einen sehr niedrigen Wahrscheinlichkeitswert aufwiesen, was darauf hindeutet, dass die Das erhaltene Modell war äußerst aussagekräftig61.

Die ANOVA-Ergebnisse zeigten eine gute Korrelation zwischen den vorhergesagten und den experimentellen Daten. Das Modell navigierte erfolgreich durch den von CCD beschriebenen Designraum. Zwischen der erwarteten und der experimentellen Wirksamkeit wurden gute Korrelationskoeffizienten (R2) von 0,9842 für AG, 0,9862 für CV und 0,9852 für SMA beobachtet, was darauf hindeutet, dass das Modell bei der Vorhersage der Entfernungseffizienz genau sein würde22,28,51. Darüber hinaus war der angepasste R2-Wert, der die Datenerfassung und die Anzahl der Faktoren in den statistischen Ausdrücken berücksichtigt, vom Freiheitsgrad abhängig. Bei der Bewertung der Qualität eines angewandten Modells in einem System mit mehreren unabhängigen Faktoren wird das angepasste R2 bevorzugt. Die angepassten R2-Werte unserer Studie von 0,9778 für AG, 0,9742 für CV und 0,9723 für SMA waren mit den jeweiligen R2-Werten vergleichbar, was auf eine starke Übereinstimmung zwischen der erwarteten und der praktischen Entfernungseffizienz hinweist. Aufgrund der Existenz mehrerer Mechanismen im angewandten Modell und der begrenzten Stichprobengröße wurde ein verringertes angepasstes R2 erhalten. Der erfasste F-Wert und P-Wert wurden zur weiteren Analyse der Relevanz des Modells verwendet28,49. In dieser Studie deutete der Wert der Bestimmung, der Koeffizient, darauf hin, dass das Modell die Variabilität der Antwort erklären konnte. Außerdem war der angepasste Bestimmungskoeffizient hoch, was darauf hinweist, dass das erhaltene Modell signifikant war. Um die Bedeutung jedes Koeffizienten und seine interaktiven Auswirkungen zu untersuchen, wurden die entsprechenden p-Werte als Referenz verwendet. In der folgenden Ausgabe sind die Prädiktorvariablen AG, CV und SMA erheblich betroffen, da ihre beiden p-Werte 0 und weniger als 0,05 sind. Die berechneten F-Werte für AG, CV und SMA betrugen 95,59, 81,96 und 76,75. Der resultierende F-Wert für alle Kontaminanten war deutlich größer als der F-Wert von Fisher (2,37 bei einem Konfidenzniveau von 95 %), was die Eignung und Kompetenz des Modells bei der Beschreibung der Sorption von Kontaminanten auf GO-SA zeigt. Darüber hinaus könnte die Untersuchung von Residuen als akzeptabler Ansatz angesehen werden, um zu zeigen, wie gut das Modell die ANOVA-Hypothesen erfüllt.

Es wurde festgestellt, dass die Adsorption des Schadstoffs stark von der Adsorptionsmitteldosis und der Kontaktzeit aller Schadstoffe abhängt. Um den Wechselwirkungseinfluss der Betriebsfaktoren auf die Adsorption von Schadstoffen zu untersuchen, wurden dreidimensionale (3D) und Konturdiagramme basierend auf dem Polynomfunktionsmodell in Abb. S3 der Zusatzinformationen erstellt. Die Reaktionsoberflächenmethodik kann als eine Methode zur Vorhersage der Entfernungseffizienz für verschiedene Werte verschiedener Variablen betrachtet werden. Konturdiagramme sind auch nützlich, um die Arten von Wechselwirkungen zwischen den verwendeten Variablen zu identifizieren. Das Konturdiagramm zeigt die mögliche Beziehung zwischen drei Variablen. Konturdiagramme zeigen die 3D-Beziehung in 2D-Dimensionen; Beispielsweise liegen für AG das Optimum der Kontur- und Reaktionsoberflächendiagramme sehr nahe an der Adsorptionsmitteldosis von 1 g, der Kontaktzeit bei 40 Minuten und der Entfernungseffizienz von mehr als 90 %. Das Konturdiagramm zeigt, dass die Adsorption etwas empfindlicher auf Änderungen der Adsorptionsmitteldosis reagiert als auf Änderungen der Kontaktzeit.

Die Diagramme zwischen den experimentellen und den vorhergesagten Ergebnissen sind in Abb. S4 der Zusatzinformationen dargestellt. Dies zeigt, dass die meisten Punkte in der Nähe der Regressionslinie liegen oder an dieser ausgerichtet sind, was die Präzision der RSM-Modellierung zeigt. Darüber hinaus zeigen die vorhergesagten Ergebnisse und die Laufnummer aus den Residuendiagrammen die Fehlerverteilung. Infolgedessen hat sich das vorgeschlagene RSM-Modell als nützliches Werkzeug für die Vorhersage der Adsorptionsentfernungseffizienz des Schadstoffs unter Verwendung von GO-SA erwiesen. Die aus den Koeffizienten für die Entfernungseffizienz erhaltene quadratische Gleichung stammt aus den Gleichungen. (16)–(18) für verschiedene Verunreinigungen. Das Fehlertermverhalten ist normal, was durch die Daten der geradlinigen Punkte bestätigt wird.

Entfernungseffizienz (%) für AG mit pH, CT (Kontaktzeit), AD (Adsorptionsmitteldosis) und CC (Kontaminationskonzentration):

Entfernungseffizienz (%) für CV AG mit pH, CT (Kontaktzeit), AD (Adsorptionsmitteldosis) und CC (Kontaminationskonzentration):

Entfernungseffizienz (%) für SMA AG mit pH, CT (Kontaktzeit), AD (Adsorptionsmitteldosis) und CC (Kontaminationskonzentration):

Das GO-SA-Aerogel hat ein zufriedenstellendes Potenzial zur Entfernung verschiedener Verunreinigungen, einschließlich AG, CV und SMA, gezeigt, wie in dieser Studie gezeigt wird. Abbildung 6a zeigt das Zetapotential von GO-SA, das aufgrund der Anwesenheit von Silanolgruppen (–Si–OH) auf seiner Oberfläche negativ ist. Diese Gruppen sind in wässrigen Lösungen teilweise ionisiert, was ihnen eine negative Nettoladung verleiht. Die negativen Ladungen auf der Partikeloberfläche stoßen sich gegenseitig ab, wodurch ein Bereich negativer Ladung um das Partikel entsteht und die elektrische Doppelschicht entsteht. AG, CV und SMA.

(a) Das Zetapotential-Diagramm des GO-SA bei verschiedenen pH-Werten, (b) TGA-Diagramm des Massenverlusts von GO-SA.

Die Adsorption an das GO-SA-Adsorptionsmittel erfolgt durch physikalische Adsorption, da die Adsorbatmoleküle durch schwache intermolekulare Kräfte wie Van-der-Waals- oder London-Dispersionskräfte auf der Oberfläche des Adsorptionsmittels gehalten werden. Der Prozess beginnt mit einer schnellen Verteilung der Partikel aus der Lösung zum Adsorptionsmittel, gefolgt von einer allmählichen Partikeldiffusion aufgrund des Stoffübergangswiderstands. Da die Verunreinigungen im Adsorbens und in der flüssigen Phase größeren Abstoßungskräften ausgesetzt sind, verlangsamt sich die Partikeldiffusion weiter. Schließlich werden die verfügbaren aktiven Zentren gesättigt, was das Ende des Prozesses markiert.

Sowohl kationische als auch anionische Farbstoffe zeigen einen ähnlichen Trend, was darauf hindeutet, dass das Adsorptionsmittel pH-unabhängig ist. Die ionische Wechselwirkung war für die Adsorption der Schadstoffe auf dem GO-SA-Aerogel minimal. Diese Kräfte sind relativ unabhängig vom pH-Wert und Änderungen des pH-Werts haben keinen wesentlichen Einfluss auf die Stärke der Adsorptionsbindung40,66. Die Porosität des Materials erleichtert die Porendiffusion, und GO-SA ist aufgrund der Trimethylsilyloxy-Beschichtung auf seiner Oberfläche stark hydrophob, was die hydrophobe-hydrophobe Wechselwirkung unterstützt. Die Beschichtung spielt eine wichtige Rolle bei der Adsorption, wie in früheren Studien37 gezeigt wurde. Die thermische Stabilität des Materials wurde mittels TGA untersucht. Dabei zeigte sich, dass das Material bei hohen Temperaturen sehr stabil war und nur einen Gewichtsverlust von 2 % aufwies, wie in Abb. 6b dargestellt. Dieser Gewichtsverlust resultiert aus der Kalzinierung der Beschichtung, wodurch das Material nach der Kalzinierung hydrophob wird. Experimente wurden mit GO-SA durchgeführt, nachdem es in einem Muffelofen 1 Stunde lang in Gegenwart von Luft auf 600 °C erhitzt wurde, um die Kalzinierung zu reproduzieren, die in TGA stattfand. Es wurde festgestellt, dass die Adsorptionskapazität des Materials nach dem Erhitzen um 60 % abnahm.

Die optimierten Parameter, die aus der RSM-Modellierung für GO-SA-Aerogel erhalten wurden, wurden mit geringfügigen Änderungen verwendet. Es wurde festgestellt, dass der pH-Wert eine minimale Rolle bei der Schadstoffadsorption auf dem Aerogel spielt. Das Pareto-Diagramm zeigte, dass die Adsorptionsmitteldosis eine wichtige Rolle bei der Entfernung von Verunreinigungen spielte. Für die Adsorptionsisothermen und die kinetische Untersuchung wählten wir einen neutralen pH-Wert (d. h. 7), eine Adsorptionsmitteldosis von 1,25 g (12,5 g L−1) für 100 ml Proben, eine Kontaktzeit von 1 Stunde, um ein vollständiges Gleichgewicht zu erreichen, und eine Verunreinigung Konzentration von 100 mg L−1 (ppm) nach 40 Minuten Kontaktzeit zwischen Adsorbens und Verunreinigungen bei pH 6,5 und Raumtemperatur. Die in Experimenten mit maximaler Schadstoffkonzentration erzielten maximalen Entfernungseffizienzen betrugen AG – 98,56 %, CV – 98,64 % und SMA – 94,01 %.

Wir untersuchten die Adsorptionsisothermen von Temkin, Langmuir und Freundlich auf dem GO-SA-Aerogel, um die Adsorptionsmechanismen besser zu verstehen, wie in Abb. 7a–c und Tabelle 2 dargestellt. Wir berechneten Vergleichsparameter für die Adsorptionsisothermen, einschließlich Langmuir, Freundlich, und Temkin, erhalten aus der Steigung des linearisierten Diagramms und einem Achsenabschnitt67. Der Korrelationskoeffizient lag für alle Schadstoffe nahe bei eins (R2 > 0,95). Die Modelle von Langmuir und Freundlich passen besser zu den experimentellen Daten als die Isotherme des Temkin-Modells, wie in Tabelle 2 gezeigt, aber Langmuir passt am besten. Das Langmuir-Modell hatte einen höheren Korrelationskoeffizientenwert für SMA (R2 > 0,99) als das Freundlich-Modell (R2 > 0,96), für CV (R2 > 0,98) als das Freundlich-Modell (R2 > 0,96), während für AG (R2 > 0,97) als das Freundlich-Modell (R2 > 0,96), was darauf hindeutet, dass das Langmuir-Modell eine bessere Erklärung der Adsorption an GO-SA-Aerogel liefert. Es wurde festgestellt, dass der RL-Trennfaktor, eine dimensionslose Konstante, die die wichtigen Merkmale der Langmuir-Isotherme ausdrückt, zwischen 0 und 1 liegt, was auf eine günstige Form der Isotherme hinweist. Die Angabe der Adsorption ist günstig für das Langmuir-Modell der Isotherme. Die maximale Kapazität der Monoschicht-Exposition qmax betrug 20,56 mg g-1, 41,46 mg g-1 bzw. 67,07 mg g-1 für AG, CV und SMA bei Raumtemperatur. Aus Tabelle 2 kann dies ermittelt werden kamen zu dem Schluss, dass die Adsorptionskapazität von GO-SA für Farbstoffe und Antibiotika außergewöhnlich hoch ist, was eine deutliche Überlegenheit gegenüber der Leistung anderer Adsorbentien zeigt, wie in Tabelle 3 angegeben. Diese robuste Adsorptionsfähigkeit unterstreicht den dringenden Bedarf an der Entwicklung und Nutzung von Materialien wie Aerogelen in Wasseraufbereitungsanwendungen. Die Bedeutung der herausragenden Adsorptionskapazität von GO-SA liegt in seiner Wirksamkeit, potenziellen Kosteneffizienz und Umweltverträglichkeit. In einer Welt, die mit Herausforderungen der Wasserverschmutzung zu kämpfen hat, erweist sich GO-SA als vielversprechende Lösung. Seine Kosteneffizienz beruht auf mehreren Faktoren, darunter den relativ niedrigen Produktionskosten von Graphenoxid (GO) und Silica-Aerogelen sowie den effizienten Adsorptionseigenschaften des Verbundmaterials. Dies deutet darauf hin, dass GO-SA eine wirtschaftlichere Option für die Wasserreinigung bieten könnte, insbesondere im Vergleich zu den in Tabelle 3 aufgeführten alternativen Adsorptionsmitteln, die zwar höhere Adsorptionskapazitäten aufweisen, aber wahrscheinlich mit höheren Produktionskosten und Umweltbedenken verbunden sind. Darüber hinaus trägt die ökologische Nachhaltigkeit von GO-SA zu seiner Attraktivität bei. Im Gegensatz zu einigen Adsorbentien, die möglicherweise ressourcenintensive oder umweltschädliche Produktionsprozesse erfordern, kann die GO-SA-Synthese mit umweltfreundlichen Prinzipien in Einklang gebracht werden. Die Kombination von Graphenoxid mit Silica-Aerogelen erfordert im Allgemeinen einen geringeren Ressourcenverbrauch und kann für eine umweltfreundliche und leicht skalierbare Produktion konzipiert werden. Daher hat GO-SA das Potenzial, einen positiven Beitrag zu den Nachhaltigkeitszielen von Wasseraufbereitungsprozessen zu leisten. Die Physisorption wurde für modifiziertes Silica-Aerogel aufgrund der zusätzlichen Anwesenheit von Graphenoxid stark verbessert.

Isothermendiagramme auf GO-SA-Aerogel bei neutralem pH-Wert, Raumtemperatur und für 40 Minuten (a) Langmuir-Isotherme, (b) Freundlich-Isotherme, (c) Temkin-Isotherme.

Zur Untersuchung der Adsorptionskinetik von Schadstoffen auf dem GO-SA-Aerogel wurden drei kinetische Standardmodelle verwendet: das Modell pseudo-erster Ordnung, das Diffusionsmodell innerhalb der Partikel und das Modell pseudo-zweiter Ordnung, wie in Abb. 8a und c dargestellt. Tabelle 4 zeigt die verschiedenen Parameterwerte, die für diese Modelle aus den linearisierten Gleichungen erhalten wurden. Die Werte von R2 für die verschiedenen angepassten Modelle für die Schadstoffe zeigen, dass das Pseudo-Modell zweiter Ordnung am besten passt. Die Adsorptionskapazität der berechneten und experimentellen Werte war ebenfalls ähnlich, was die Anwendung des Pseudo-Modells zweiter Ordnung zur Entfernung von Verunreinigungen durch Adsorption an GO-SA-Aerogel weiter unterstützt. Die Menge der im Gleichgewicht adsorbierten Verunreinigungen (7,15, 7,32 und 8,62 mg g−1 für AG, CV bzw. SMA) war ähnlich dem Wert, der aus Berechnungen unter Verwendung der linearisierten Diagramme des Pseudo-Modells zweiter Ordnung beobachtet wurde. Der Adsorptionsprozess verlief in den ersten 20 Minuten aufgrund der großen Verfügbarkeit von Poren und Adsorptionsoberflächen schnell, verlangsamte sich jedoch mit der Zeit aufgrund der Sättigung der Oberfläche des Adsorbens und der langsamen Diffusion in seine Mikroporen. Obwohl die anderen beiden kinetischen Modelle (das Pseudo-erste-Ordnung-Modell und das Intrapartikel-Diffusions-Modell) nicht effizient waren, war die Pseudo-zweite-Ordnung-Kinetik mit den höchsten Korrelationskoeffizienten (R2 = 0,99) am genauesten.

Adsorption von Schadstoffen Kinetische Modelle auf GO-SA-Aerogel (a) Pseudo-erste Ordnung, (b) Intrapartikel-Diffusionsmodell, (c) Pseudo-zweite Ordnung.

Die Thermodynamik der Adsorption bietet Einblicke in die Energieänderungen, die im Adsorptionsmaterial stattfinden, sowie in den Mechanismus, der dem Adsorptionsprozess zugrunde liegt. Ein ΔH°-Wert über 40 kJ mol−1 weist darauf hin, dass es sich bei der Adsorption um einen Chemisorptionsprozess handelt, wohingegen ein Wert unter 40 kJ mol−1 auf eine Physisorption hinweist. In dieser Studie ist ΔH° negativ, was bestätigt, dass die Adsorption durch Physisorption erfolgt. Die Änderungen der Entropie (ΔS°) und der Enthalpie (ΔH°) werden aus den linearisierten Diagrammen zwischen Ln kl gegenüber 1/T erhalten, wie in Abb. 9a dargestellt. Die Gibbs-Werte für die freie Energie ΔG° wurden aus der Gleichung bei 303 K berechnet und die erhaltenen Werte waren für alle Verunreinigungen im Bereich von 1 bis 5 kJ mol−1 negativ. Die negativen ΔG°-Werte, kombiniert mit den negativen ΔH°-Werten, die für alle Kontaminanten in Tabelle 5 berechnet wurden, zeigen, dass der Adsorptionsprozess auf GO-SA-Aerogel exotherm, spontan und machbar ist79,80.

(a) Thermodynamik der GO-SA-Aerogeladsorption, (b) Entfernungseffizienz, (c) Regeneration und Wiederverwendbarkeit von GO-SA-Aerogel zur Entfernung von Verunreinigungen.

Der ΔG°-Wert sank von −4,862 auf −4,470 kJ mol−1 mit dem Temperaturanstieg von 303 auf 323 K für AG auf dem GO-SA-Aerogel. Der gleiche Trend wurde bei den anderen Schadstoffen festgestellt. Daher wurden alle Experimente bei Raumtemperatur durchgeführt. Der Entropie-ΔS°-Wert war negativ, was zu erwarten ist, da die Ordnung bei der Adsorption an GO-SA-Aerogel zunahm. Ein negativer Wert von ΔS° deutet darauf hin, dass der Adsorptionsprozess die Zufälligkeit oder Unordnung des Systems verringert hat.

Zur Bewertung der Selektivität von GO-SA wurde eine Mischung aus AG und CV mit jeweils 50 mg L-1 verwendet. Das Experiment wurde bei Raumtemperatur und neutralem pH-Wert mit einer Adsorptionsmitteldosis von 1,25 g durchgeführt. Die Ergebnisse zeigten, dass GO-SA bei beiden Farbstoffen mit 96,9 % den höchsten Entfernungsprozentsatz aufwies. Das Adsorptionsmittel GO-SA zeigte für unsere anionischen und kationischen Farbstoffe die gleichen Adsorptionsniveaus und -raten. Es wurde jedoch festgestellt, dass das Material gegenüber keinem der beiden Farbstoffe eine signifikante Selektivität aufwies. GO-SA verfügt über eine superhydrophobe Oberfläche, die mit den hydrophoben Bereichen von Farbstoffmolekülen interagiert, und seine große Oberfläche und poröse Struktur kann eine Vielzahl von Farbstoffen, einschließlich AG und CV, effektiv adsorbieren. Dies kann zu einer nicht selektiven Adsorption von CV und AG führen. Das nicht-selektive GO-SA bietet eine hocheffiziente, kostengünstige und vielseitige Lösung für die Adsorption kationischer und anionischer Farbstoffe.

Die Entfernungseffizienz verschiedener Verunreinigungen wie Farbstoffe und Antibiotika wurde mit GO-SA-Aerogel unter optimierten Bedingungen von pH 7 (nahezu neutral), einer Kontaktzeit von 1 Stunde und einer Adsorptionsmitteldosis von 1,25 g (12,5 g L−1) untersucht ) und Schadstoffkonzentration von 100 mg L−1. Die maximale Entfernungseffizienz betrug 98,23 %, 98,71 % und 94,46 % für Säuregrün 25 (AG), Kristallviolett (CV) und Sulfamethoxazol (SMA), wie in Abb. 9b dargestellt. Da die Experimente dreifach durchgeführt wurden, betrug der maximale Fehler bei der Entfernungseffizienz ± 3,5 %, was innerhalb eines akzeptablen Bereichs liegt. Die hohe Entfernungseffizienz ist auf die hochporöse und superhydrophobe Beschaffenheit und Struktur des Materials zurückzuführen. Die Hydrophobie reduziert die direkte Wechselwirkung von Wasser mit dem Adsorbens und sorgt für eine bessere Bindung zwischen den Schadstoffen und den aktiven Stellen im Aerogel.

Aufgrund der Sättigung von Poren und aktiven Stellen durch Verunreinigungen verlangsamt sich die Adsorption von Verunreinigungen auf dem GO-SA-Aerogel, was zu einer Abnahme der Aerogelaktivität führt25,51,67. Die Wiederverwendbarkeit des GO-SA-Aerogels wurde untersucht, indem die Verunreinigungen mit verschiedenen Elutionsmitteln eluiert wurden. Zur Entfernung anionischer Farbstoffe wie Kristallviolett wurde ein alkalisches Elutionsmittel aus 0,6 M Essigsäure verwendet und anschließend mit Methanol gewaschen, um den anionischen Farbstoff vollständig zu eluieren. Für kationische Farbstoffe wie Säuregrün 25 wurden 10 g L−1 Peroxidisulfat81 für drei Zyklen verwendet und anschließend mit Methanol gewaschen. Als Elutionsmittel für Sulfamethoxazol-Antibiotika wurde eine Mischung aus Ethanol, Methanol und Aceton im Verhältnis 35:35:30 verwendet. Die maximale Desorptionseffizienz für alle Schadstoffe lag zwischen 85 und 90 %. Nach der Desorption wurde dasselbe Aerogel für einen weiteren Adsorptionszyklus verwendet, und die Entfernungseffizienz nach jedem Wiederverwendungszyklus ist in Abb. 9c dargestellt. Nach jedem Adsorptionszyklus verringerte sich die Effizienz der Schadstoffentfernung des GO-SA-Aerogels um 2–5 %. In zukünftigen Arbeiten könnte die Regenerationseffizienz weiter optimiert werden. Diese Studie führte jedoch eine Wiederverwendbarkeitsstudie über fünf Zyklen durch und die Entfernungseffizienz nahm nach jedem Zyklus ab. Dennoch blieb die Entfernungseffizienz auch nach fünf Zyklen angemessen. Die Wiederverwendbarkeitsstudie bestätigte, dass das GO-SA-Aerogel mehrfach wiederverwendet werden kann, was die Kostenbelastung reduziert und minimale Auswirkungen auf die Umwelt hat.

Die Adsorptionsfähigkeiten von GO-SA als Adsorptionsmittel wurden im Zusammenhang mit der Farbstoffentfernung untersucht. Die Studie umfasste die Verwendung einer Probe aus Seewasser, die sich durch einen besonders hohen Gehalt an organischem Gesamtkohlenstoff (TOC) von etwa 50 mg L-1 und einen erheblichen Gehalt an anorganischem Kohlenstoff (TIC) von etwa 70 mg L-1 auszeichnete . Im Versuchsaufbau wurde die Wasserprobe aus dem See mit einer Schadstoffkonzentration von 100 mg L−1 dosiert und dem GO-SA-Adsorbens zugeführt. Das Hauptziel dieser Untersuchung bestand darin, die Entfernungseffizienz der Verunreinigungen aus der Wassermatrix durch den durch GO-SA ermöglichten Adsorptionsprozess zu bewerten. Die Ergebnisse der Studie haben vielversprechende Ergebnisse hinsichtlich der Entfernungseffizienz der Schadstoffe bei minimaler Auswirkung auf den TOC- und TIC-Wert erbracht. Die Bewertung der Skalierbarkeit ist ein zentraler Aspekt der Verfahrenstechnik, insbesondere im Zusammenhang mit der Entwicklung neuartiger Adsorptionstechniken zur Wasserreinigung. In unserer Studie haben wir die Skalierbarkeit des Adsorptionsprozesses sorgfältig anhand eines Semi-Batch-Reaktors bewertet, dessen Design in Abb. 2b erläutert wird. In diesem Versuchsaufbau haben wir die Untersuchung mit einer repräsentativen anfänglichen Schadstoffkonzentration von 100 mg L−1 begonnen. Diese Konzentration wurde bewusst als Bezugspunkt für den größten Teil unserer Studie ausgewählt und diente als konsistente Basis für unsere Bewertungen. Eine solche Standardisierung ermöglicht einen klaren Vergleich der Adsorptionsleistung unter verschiedenen Versuchsbedingungen.

Das Herzstück der Skalierbarkeitsbewertung lag in der Reaktorkolonne, die durch eine spezifische Länge von 0,5 m gekennzeichnet war. Darüber hinaus wurde die in diesem Experiment verwendete Durchflussrate sorgfältig auf 0,2 l/min gesteuert. Diese kontrollierte Flussrate trug maßgeblich dazu bei, eine präzise Retentionszeit von mindestens 2,5 Minuten in der Säule zu erreichen. Die Bedeutung dieser kontrollierten Retentionszeit liegt in ihrer Rolle bei der Erleichterung einer wirksamen Adsorption. Indem wir das Wasser über diesen Zeitraum in der Säule belassen, stellten wir sicher, dass der Adsorptionsprozess seinen Gleichgewichtszustand erreichen konnte, wodurch die Entfernung von Verunreinigungen optimiert wurde. Dieser systematische und wissenschaftliche Ansatz zur Skalierbarkeitsbewertung ist entscheidend für das Verständnis der Machbarkeit und des Potenzials des Adsorptionsprozesses für groß angelegte Wasserreinigungsanwendungen. Es bietet wertvolle Einblicke in die Art und Weise, wie die Technologie angewendet und erweitert werden kann, um reale Herausforderungen im Zusammenhang mit der Wasserreinigung zu bewältigen.

Die Untersuchung des Skalierbarkeitspotenzials ist ein entscheidender Aspekt der experimentellen Forschung und wird durch die Implementierung eines kontinuierlichen Aufbaus systematisch bewertet, wie in Abb. 2c dargestellt. In dieser Versuchskonfiguration wurde ein Reaktor mit einem festen Volumen von 3 l verwendet und dicht mit Aerogel, dem untersuchten Adsorptionsmittel, gepackt. Um die Skalierbarkeit des Adsorptionsprozesses zu beurteilen, wurde eine anfängliche Schadstoffkonzentration von 100 mg L−1 als repräsentative Bedingung für diese Experimente ausgewählt. Diese spezifische Konzentration dient als standardisierte Basislinie und ermöglicht konsistente Vergleiche über verschiedene experimentelle Szenarien hinweg.

Die Durchflussrate im Reaktor wurde sorgfältig auf 1 l min−1 reguliert. Diese kontrollierte Durchflussrate stellt sicher, dass die wässrige Lösung, die Verunreinigungen enthält, kontinuierlich in den Reaktor eingeführt wird. Es ist erwähnenswert, dass dieser Durchfluss eine Verweilzeit des Abwassers im Reaktor von genau 3 Minuten ermöglicht. Diese Dauer ist ein kritischer Parameter, da sie die Zeit bestimmt, die für den Ablauf des Adsorptionsprozesses zur Verfügung steht. Die wissenschaftliche Bedeutung dieses Versuchsaufbaus liegt in seiner Fähigkeit, reale Bedingungen und Anforderungen an Skalierbarkeit nachzuahmen und zu bewerten. Durch den Einsatz eines kontinuierlichen Reaktoraufbaus mit definierten Parametern gewinnen wir Einblicke in das Verhalten des Adsorptionsprozesses unter kontinuierlichen Strömungsbedingungen, ein wichtiger Gesichtspunkt für praktische Anwendungen in der Wasserreinigung. Die Entfernung im Semi-Batch-Reaktor betrug > 85 % und im kontinuierlichen Ansatz betrug sie > 76 %. Die Modifizierung und Erprobung des Prozesses und der Einrichtung zur Verbesserung des Entfernungsprozentsatzes für die Verwendung von GO-SA in großem Maßstab ist im Gange. GO-SA-Aerogel kann in der Praxis für eine nachhaltige und umweltfreundliche Umwelt eingesetzt werden. Es kann zur Vorreinigung von Abwässern aus der Textilindustrie eingesetzt werden. In dieser Studie hat das modifizierte Aerogel vielversprechende Ergebnisse bei der Entfernung von Acid Green 25 (AG), Crystal Violet (CV) und Sulfamethoxazol (SMA) sowie anderen Verunreinigungen gezeigt. Diese Studie zeigt, dass GO-SA-Aerogel im realen Feldmaßstab angewendet werden kann. Dennoch sind weitere Arbeiten erforderlich, um die Technologie zu etablieren, da sie eine vielversprechende Lösung für die Adsorption der Schadstoffe darstellt.

Das GO-SA-Aerogel hat eine hervorragende Adsorptionsfähigkeit für verschiedene Schadstoffe gezeigt. In dieser Studie wurden Experimente mit Acid Green und Crystal Violet sowie Sulfamethoxazol durchgeführt, die üblicherweise zur Behandlung verschiedener bakterieller Infektionen eingesetzt werden. Es wurde beobachtet, dass die treibende Kraft für die Trennungen eine Kombination aus elektrostatischer Anziehung und starker hydrophober Wechselwirkung war. Das zentrale Verbunddesign der Response-Surface-Methodik wurde verwendet, um Parameter wie pH-Wert, Kontaktzeit, Adsorptionsmitteldosis und Schadstoffkonzentration zu optimieren. Unsere experimentellen Ergebnisse stimmten gut mit den vorhergesagten Ergebnissen von RSM überein. Die Adsorptionsmitteldosis und die Kontaktzeit waren die dominierenden Faktoren für die Adsorption von Schadstoffen. Die Adsorptionsisothermenstudie zeigte, dass das Langmuir-Isothermenmodell am besten zu den aus den Experimenten gewonnenen Daten passte. Trennfaktoren kleiner als 1 und größer als 0 bestätigten, dass die Adsorption günstig war, mit einer maximalen Adsorptionskapazität von 20,56, 41,46 bzw. 67,07 mg g-1 für Acid Green 25, Crystal Violet und Sulfamethoxazole. Das kinetische Modell, das am besten zu dieser Studie passte, war das Pseudo-Sekunden-Ordnung; Die berechneten Gleichgewichtswerte betrugen 7,30, 7,12 und 9,01 mg g-1 für Acid Green 25, Crystal Violet und Sulfamethoxazol und lagen sehr nahe an den experimentellen Werten. Die Adsorptionsthermodynamik zeigte, dass der Adsorptionsprozess exotherm und spontan verlief. Das äußerst vielseitige Material GO-SA Aerogel erwies sich als umweltfreundliches und nachhaltiges Adsorptionsmittel zur wirksamen Entfernung von Schadstoffen.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seinen ergänzenden Informationsdateien enthalten.

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Der Autor möchte diese Gelegenheit nutzen, um SPARC (SPARC/2018-2019/P765/SL) für die Projektfinanzierung zu danken. Der Erstautor möchte auch Kiruthika Jayaseelan dafür danken, dass sie mir beim Erlernen der RSM-Modellierung geholfen hat.

Abteilung für Chemieingenieurwesen, Indian Institute of Technology Madras, Chennai, 600036, Indien

Subhash Kumar Sharma, P. Ranjani und Rajnish Kumar

School of Mechanical Engineering, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Universität Tel Aviv, 69978, Tel Aviv, Israel

Mamane-Feen

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SKS: Konzeptualisierung, Methodik, formale Analyse, Untersuchung, Ressourcen, Datenkuration, Schreiben – Vorbereitung des Originalentwurfs, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. PR: Methodik, formale Analyse, Untersuchung. HM: Ressourcen, Datenkuration, Validierung, Schreiben – Überprüfen und Bearbeiten, Visualisierung. RK: Visualisierung, Überwachung, Projektverwaltung, Finanzierungsbeschaffung, Konzeptualisierung, Ressourcen, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung.

Korrespondenz mit Rajnish Kumar.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Sharma, SK, Ranjani, P., Mamane, H. et al. Herstellung von mit Graphenoxid dotiertem Silica-Aerogel mittels überkritischer Methode zur effizienten Entfernung entstehender Schadstoffe aus dem Abwasser. Sci Rep 13, 16448 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-43613-w

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Eingegangen: 19. April 2023

Angenommen: 26. September 2023

Veröffentlicht: 30. September 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-43613-w

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